北理工團隊在離子液體構建功能凝膠用于人體信號監測方面取得新進展
發布日期：2025-05-28 供稿：生命學院 攝影：生命學院
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近日，北京理工大學孫劍教授團隊（綠色生物制造）在構建離子液體基凝膠及其人體健康監測方面取得新進展，相關成果以“Low-Hysteresis and Tough Ionohydrogels Well-Balanced by Water”為題發表于國際頂級期刊 Advanced Functional Materials ，文章第一作者為北京工大學生命學院2022級博士生肖文哲。
聚合物凝膠材料在新興領域中的使用壽命很大程度上取決于其導電性、韌性和遲滯性。作為一種結構可調的功能介質，離子液體（ILs）是優化聚合物凝膠的理想選擇。團隊前期在生物基凝膠構建（ Carbohyd. Polym. , 2021, 256, 117580, ESI高被引文章）及ILs調控離子凝膠結構（ Adv. Funct. Mater. , 2022, 32, 202203988, ESI高被引文章）等方面進行了深入研究。并基于此提出了“動態兩親離子域”策略以制備強韌功能凝膠，該策略通過ILs陽離子的長烷基鏈作為物理交聯點提供了疏水締合以強化力學性能（ Chem. Eng. J. , 2024, 494, 153136）。盡管動態相互作用可實現能量耗散，但會引發顯著的滯后現象。
圖1. IHGs結構設計、綜合性能及應用場景
為設計兼具高韌性和低遲滯的凝膠材料，團隊進一步提出“水介導聚合物網絡重組”的策略平衡ILs基凝膠的韌性和滯后性。作為一種潤滑介質，水可減弱ILs和聚合物鏈間相互作用并形成動態適應網絡以促進鏈遷移和應力重新分配（圖1a）。因此，含水量調控的離子水凝膠（IHGs）實現了高韌性（2.2 MJ m-3）和低遲滯性（8.1%）的良好平衡。同時，制備的IHGs具有高應變、強應力、優導電等特性（圖1b）。最后，IHGs可作為應變傳感器和表皮電極進行運動信號的實時監測和生理信號的高質量采集（圖1c）。該策略克服了傳統凝膠低遲滯和高韌性間的矛盾，在實際應用中表現出了巨大潛力。
圖2. IHGs相互作用、機械性能及光學性能分析
本研究選用丙烯酸（AAc）與1-乙基-3-甲基咪唑磷酸二氫鹽（[Emim][H2PO4]）分別作為單體和IL。密度泛函理論計算證實了水可削弱聚合物-ILs相互作用并優先與ILs結合（圖2a）。傅里葉變換紅外光譜進一步證明了該體系中存在相互作用變化（圖2b）。由于強大的物理交聯，無水的離子凝膠表現出高強度（21 MPa）、高韌性（41.5 MJ m-3）和延展性（340%）。即使存在化學交聯劑，離子凝膠的機械性能也基本保持不變（圖2c）。在含水體系中，水雖削弱了聚合物與ILs相互作用使應力降低，但可通過塑化效應使應變從850%增至1100%（圖2d）。同時，圖2e表明含水量可在寬范圍內調控韌性（1.6-2.6 MJ m-3）和楊氏模量（10-50 kPa）。如圖2f和g所示，兼具高透明度（>90%）和靈活性（可打結、彎曲）的IHGs有望成為可穿戴健康監測傳感器材料。
此外，循環加卸載實驗結果表明IHGs的滯后率隨含水量增加而逐漸降低，且在1000次循環后仍保持穩定。因此，水分子作為動態潤滑劑可有效減弱ILs與聚合物鏈間相互作用。該效應結合化學交聯的錨定作用，使IHG-40在400%應變下表現出低遲滯（8.1%）和高韌性（2.2 MJ m-3）。此外，IHGs在不同應變和拉伸速度下均表現出穩定可重復的電阻變化，經500次加載-卸載循環信號漂移極小。綜上，動態網絡與水合作用共同保障了其操作適應性和循環穩定性。作為應變傳感器，IHG-40可通過手指彎曲編碼莫爾斯電碼傳輸信息（如“SOS”“HELP”等），區分不同語音振動（單音節、多音節單詞及短語），監測吞咽、咳嗽信號，監測呼吸頻率等。IHGs低滯后、快速響應等特性與生物力學信號精確耦合，在可穿戴人機界面和生物醫學監測領域展現出多功能應用潛力。
圖3. IHGs生物相容性及肌電信號分析
最后，將IHGs作為電極采集表面肌電信號。皮膚粘附測試表明IHGs電極與表皮保形粘附且易去除、無殘留刺激（圖3a），CCK-8實驗證實其具有高生物相容性（48小時細胞活力高，圖3b）。相比商用Ag/AgCl電極，IHGs電極能有效捕獲肌電信號，且界面阻抗更低、信噪比更高（圖3c-f）。其動態網絡結構通過水介導界面優化離子遷移率和機械靈活性，結合良好附著力可減少基線噪聲和運動偽影，并靈敏區分不同握力水平（圖3g）；通過重復肌肉運動采集的肌電信號提取平均頻率，可監測肌肉疲勞積累（圖3h和i）。綜上，IHGs兼具高保真信號采集、生物相容性和機械適應性，在健康監測、肌電分析及運動科學領域具廣泛應用潛力。
原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202508300
附團隊簡介：
綠色生物制造團隊圍繞國家“雙碳”和生命大健康重大需求，注重化學、生物、化工、材料等多學科交叉融合，開展融合功能介質調控和綠碳清潔轉化的應用基礎研究，具體方向包括功能化離子液體設計及其微環境作用調控；生物基化學品（如生物燃料、醫藥分子等）和功能材料（如纖維、薄膜等）綠色合成；光動力抗菌和污染物消解，酶固定化及仿生酶工程，柔性可穿戴傳感器件及發光器件構建等。
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